Muzeum Martyrologii „Pod Zegarem” w swoich zbiorach posiada dużą kolekcję korespondencji więźniów politycznych zamku (listy, grypsy, karty pocztowe), aresztu przy ulicy Uniwersyteckiej oraz obozów koncentracyjnych, do których trafiali (KL Auschwitz, Ravensbrück, Dachau, Sachsenhausen, Lublin, Flossenbürg). W Muzeum można zobaczyć obwieszczenia i zarządzenia niemieckie z lat 1939–1944.

Osobną grupę stanowią dokumenty i pamiątki osobiste po byłych więźniach zamku: dowody tożsamości, legitymacje, świadectwa szkolne, krzyże harcerskie, tarcze szkolne, fotografie rodzinne, zeszyty i podręczniki, przedmioty wykonane w więzieniu na zamku.
Duży zbiór to dokumenty i pamiątki osobiste więźniarek niemieckiego obozu koncentracyjnego Ravensbrück. Najcenniejszą grupę dokumentów stanowią tajne listy pisane moczem z informacjami o warunkach, w jakich znalazły się więźniarki, i ich codziennej walce o przeżycie w obozie.

Muzeum posiada bogaty materiał ikonograficzny Lublina z lat 1939–1944, a także archiwum fotograficzne byłych więźniów zamku z lat 1939–1954.
W zbiorach muzealnych znajduje się materiał dokumentujący działalność Klubu/Stowarzyszenia byłych Więźniów Politycznych Zamku i „Pod Zegarem” (21 tomów kronik z lat 1969–2000).

W ostatnich latach Muzeum pozyskało cenne artefakty związane z Mieczysławem Makarym Smorawińskim – generałem Wojska Polskiego w okresie II Rzeczypospolitej, dowódcy Okręgu Korpusu Nr II w Lublinie, zamordowanym w 1940 roku w Katyniu.